Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase

Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.

Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.124372

Supramolecular organization of extractant molecules impacts metal ions separation behavior. Probing bulk and interfacial structures of the relevant systems is expected to provide key insights into the metal ion selectivity and kinetic aspects. The supramolecular features of two solvent extraction systems based on malonamide extractants, N,N,N′,N′-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N′-dimethyl-N,N′-dibutyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, were studied using small-angle X-ray scattering for the organic bulk phases, as well as interfacial tension and neutron reflectivity measurements for the interfaces. In the bulk solution, THMA forms dimeric/trimeric associates but no aggregates in toluene, while DBMA forms large aggregates in n-heptane. On the other hand, THMA accumulates in a diffuse layer at the interface at high THMA concentration, whereas DBMA forms a compact but thinner layer. After Pd(II) extraction, the thickness of interfacial layers decreases in the case of THMA, and totally vanishes in the case of DBMA. Based on these new structural information, two mechanisms are proposed for Pd(II) and Nd(III) extraction with malonamides. In toluene, THMA associates slightly accumulate in the vicinity of the interface, then coordinate Pd(II) and diffuse into the organic bulk phase. In n-heptane, DBMA aggregates adsorb at the interface then pick up Nd(III) cations in their polar cores and finally diffuse into the bulk.

Determination of Sr in highly radioactive aqueous samples via conversion to a kinetically stable 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetic acid complex followed by concentration-separation-fractionation based on capillary electrophoresis-liquid scintillation

大内 和希; 原賀 智子; 廣瀬 和生*; 黒澤 結香*; 佐藤 義行; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

Analytica Chimica Acta, 1298, p.342399_1 - 342399_7, 2024/04

https://doi.org/10.1016/j.aca.2024.342399

従来の高線量試料分析法では被ばくリスクが高く、大量の二次放射性廃棄物が発生することから、放射線放出量を低減できる迅速な分析法が強く望まれている。このニーズに取り組むため、我々は液体シンチレーションカウンティングと2点検出によるキャピラリー過渡的等速電気泳動(ctITP)を組み合わせたSr定量法を開発した。これは、1,4,7,10-テトラアザシクロドデカン-1,4,7,10-テトラ酢酸(DOTA)-Sr錯体を1回の操作で分離・分画する方法である。高線量の放射性試料をマイクロリットルレベルで取り扱うことができ、従来のイオン交換法よりも大幅に高速であるこの方法により、実高線量廃棄物中のSrを選択的に定量した。ctITPにおける濃縮・分離の成功は、Sr-DOTA錯体が解離不活性であることに起因する。

耐放射線プロセッサを用いた組み込みシステムの開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 岡山大学*

JAEA-Review 2023-038, 48 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-038.pdf:2.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「耐放射線プロセッサを用いた組み込みシステムの開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、集積回路に光技術を導入し、10MGyのトータルドーズ耐性を持つ耐放射線光電子プロセッサ、既存の集積回路のみで4MGyのトータルドーズ耐性を持つ耐放射線プロセッサ、同4MGyのトータルドーズ耐性の耐放射線メモリ、そして、それらに必要となる1MGyのトータルドーズ耐性を持つ耐放射線電源ユニットの4つを開発する。マンチェスター大学とはロボットやLiDARに対する耐放射線プロセッサ、耐放射線FPGA、耐放射線メモリ、耐放射線電源ユニットの面で連携し、これまでに無い高いトータルドーズ耐性を持つ耐放射線ロボットを実現していく。また、ランカスター大学とは耐放射線FPGA、耐放射線電源ユニットの面で連携し、放射線の種類、強度を正確に特定できるセンサー類を開発していく。

連携計測による線源探査ロボットシステムの開発研究(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2023-030, 80 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-030.pdf:4.96MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「連携計測による線源探査ロボットシステムの開発研究」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、ガンマ線の飛来方向を検出可能な検出器を開発し、これを搭載した複数のロボットの連携により、単一センサーでは得られない広視野・迅速・安価な放射線源探査を実現するロボットシステム(Cooperative Operation Robot system for RAdiation Source Exploration: CORRASE、コラッセ)を開発することを目的とする。東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所の現場への投入に資することを目的として、線源探査を行う小型ロボットに放射線計測機器を搭載したシステムを3年間の計画終了時に完成させるための研究を行う。令和4年度は以下の成果を得た。多面体型とコーデットキューブ型のガンマ線イメージャーの製作を行い、点線源の位置推定に成功した。LiDARを用いた周囲環境測定結果に基づく環境地図作成システムの開発および環境地図上に放射線源分布推定結果を融合して表示するシステムの開発を行った。環境地図と粗い放射線源分布推定結果に基づき、検出器の特性に応じて複数台のロボットが指定した箇所の詳細な測定を行うための観測地点計画手法の開発を行った。小型ロボットに搭載する放射線測定器の評価のために検出器姿勢自動制御システムを製作した。また、多面体型検出器による線源探査のシミュレーションを行った。複数の線源がある場合でもほぼ線源位置を特定することができた。

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2023-027, 126 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-027.pdf:5.51MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる1Fの地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。収着及び拡散実験の結果、Cs、I、C等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高pHではUはほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊CT-XRD連成法及びNMR測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前のHCPの状態(炭酸化、水和度やCa/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1Fの地下コンクリート構造物内の放射性核種(Cs、Sr、I)の濃度分布を推定した。

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped -GaO(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

https://doi.org/10.1063/5.0198160

Recently, gallium oxide (GaO) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped -GaO(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in -GaO(001) is the active site of the Sn dopant.

幌延深地層研究計画令和4年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2023-032, 159 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-032.pdf:19.37MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているプロジェクトである。令和4年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」、「処分概念オプションの実証」、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」の3つの研究課題を対象に調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。また、国内外の機関と連携して研究開発を推進するため、幌延国際共同プロジェクト(Horonobe International Project: HIP)を令和5年2月から開始した。HIPの主な目的は、処分場の設計・操業・閉鎖や地層処分における先進的な安全評価技術や工学技術を開発・実証すること、また、参加機関の間でこれまでに開発された膨大な知識や経験を共有・移転することにより、次世代の技術者や研究者を育成することである。令和4年度末現在、原子力機構を含め、6つの国と地域から6つの組織がHIPに参加している。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

A Study on the effects of photogrammetry by the camera angle of view using computer simulation

中村 啓太; 羽成 敏秀; 松本 拓; 川端 邦明; 八代 大*

Journal of Robotics and Mechatronics, 36(1), p.115 - 124, 2024/02

https://doi.org/10.20965/jrm.2024.p0115

During the decommissioning activities, a movie was shot inside the reactor building during the investigation of the primary containment vessel by applying photogrammetry, which is one of the methods for three-dimensional (3D) reconstruction from images, to the images from this movie, it is feasible to perform 3D reconstruction of the environment around the primary containment vessel. However, the images from this movie may not be suitable for 3D reconstruction because they were shot remotely by robots owing to limited illumination, high-dose environments, etc. Moreover, photogrammetry has the disadvantage of easily changing 3D reconstruction results by simply changing the shooting conditions. Therefore, this study investigated the accuracy of the 3D reconstruction results obtained by photogrammetry with changes in the camera angle of view under shooting conditions. In particular, we adopted 3D computer graphics software to simulate shooting target objects for 3D reconstruction in a dark environment while illuminating them with light for application in decommissioning activities. The experimental results obtained by applying artificial images generated by simulation to the photogrammetry method showed that more accurate 3D reconstruction results can be obtained when the camera angle of view is neither too wide nor too narrow when the target objects are shot and surrounded. However, the results showed that the accuracy of the obtained results is low during linear trajectory shooting when the camera angle of view is wide.

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12

JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全核種について対応を行った。